Le 14 avril 1612, il fonda la Congrégation des « Esclaves de Marie » : en 1619, il fut nommé précepteur des Infants d'Espagne ; le 12 mai 1621, il fut élu Provincial de Castille ; le 1 janvier 1622, il fut choisi comme confesseur de la Reine Isabelle de Bourbon ; il mourut le 29 septembre 1624.

Sa canonisation, en 1988, année mariale, glorifie ce grand serviteur de Marie, comparé par Lope de Vega à Saint Bernard de Clairvaux et à Saint Ildephonse de Tolède.

Ce fut sa maman, la vertueuse Constance, qui fit germer dans son âme l'amour de Marie. Le culte qu'elle rendait continuellement à Notre Dame avec son mari Grégoire, nous fait comprendre pourquoi Simon, quand il prononça à l'âge de 14 mois ses premières paroles s'écria: « Ave Maria ». Il ne faisait que répéter la prière que ses parents récitaient si fréquemment.

Il était très heureux quand il pouvait visiter les sanctuaires consacrés à Marie ; il la priait instamment, imitait ses vertus, chantait ses louanges et mettait en relief son importance dans le mystère de Dieu et de l'Église. A travers ses études théologiques, il comprit toujours davantage la mission de Marie et sa coopération avec la Trinité au salut du genre humain et à la sanctification de l'Église. Il vécut ses vœux religieux à l'exemple de Marie. Il croyait que pour être à Dieu comme Marie, il fallait être son esclave, ou mieux, esclave de Dieu en Marie ; c'est pourquoi, il institua la Congrégation des « Esclaves de Marie », à la plus grande gloire de la Trinité, à la louange de Notre-Dame, au service des pauvres. Pour lui, être esclave de Marie signifiait une appartenance totale à Elle: « Totus tuus », pour être uni plus intimement au Christ et, en Lui, par l'Esprit, au Père.

La Congrégation qu'il a fondée avait un caractère laïcal : elle était ouverte à toutes les catégories sociales. Les inscrits, parmi lesquels figuraient même le roi et ses enfants, s'engageaient à glorifier Marie, en aidant les pauvres, ses fils de prédilection. Son œuvre vit encore en Espagne. Celui qu'on considère comme un des plus grands contemplatifs de son époque, prouve dans son ouvrage : « La prière et ses grandeurs » que la dimension contemplative doit aller de pair avec la vie active et se réaliser par les œuvres de miséricorde. Fidèle au charisme trinitaire, il promut la rédemption des esclaves, assista tous les pauvres qu'il rencontrait, réconforta infirmes, prisonniers et marginaux de tous genres. Quand on lui proposa des fonctions à la Cour, il n'accepta qu'à la condition de pouvoir continuer à se consacrer à ses pauvres, qu'il secourait à n'importe quelle heure du jour et de la nuit.

Multiples ont été les manifestations de son amour envers la Vierge Marie. Tous les peintres, qui ont fixé son image sur la toile, mettent sur ses lèvres la salutation: « Ave, Maria », qu'il prononçait si fréquemment qu'on l'appelait: « Le Père Ave Maria ». Il fit imprimer par milliers des images de Notre-Dame avec l'inscription « Ave, Maria », les envoyant partout, même à l'étranger. Il fit confectionner des chapelets très simples avec 72 grains azur unis par une cordelette blanche - les symboles de l'Assomption et de l'Immaculée - en souvenir des 72 ans de la vie de Marie, selon la croyance de son époque, et les envoya même en Angleterre. Profitant de son influence à la Cour, il fit écrire en lettres d'or sur la façade du palais royal de Madrid la salutation angélique: « Ave, Maria ». Le 5 juin 1622, il obtint du Saint Siège l'approbation de l'office et de la messe qu'il avait composés en l'honneur du Nom de Marie, et que, plus tard, le Bx Innocent XI (Benedetto Odescalchi, 1676-1689) étendit à l'Église universelle.

A sa mort, les honneurs funèbres qu'on lui rendit eurent l'aspect d'une canonisation anticipée. Pendant 12 jours, les plus célèbres orateurs de Madrid exaltèrent ses vertus et sa sainteté. Le Nonce du Pape, impressionné par tous les signes de vénération qu'on lui rendait, ordonna quelques jours après sa mort qu'on commence les procès en vue de sa glorification par l'Église. 

Le 25 mars 1735, Clément XII (Lorenzo Corsini, 1730-1740) reconnut l'héroïcité de ses vertus et Clément XIII (Carlo Rezzonico, 1758-1769) le proclama bienheureux le 19 mai 1766. 

Le 3 juillet 1988, avant de conclure l'année mariale, Saint Jean-Paul II (Karol Józef Wojtyta, 1978-2005), a inscrit dans le catalogue des saints ce grand serviteur de Marie et père des pauvres. 

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