La profession religieuse n'avait fait que développer son ardeur pour la science, les supérieurs crurent bientôt l'humble moine capable d'enseigner, et, en effet, il illustra successivement les chaires qui lui furent confiées à Montpellier, à Paris, à Avignon et à Toulouse. Quelques années plus tard, après avoir été peu de temps abbé de Saint-Germain d'Auxerre, il fut envoyé en Italie par le Pape Clément VI (Pierre Roger, 1342-1352) en qualité de légat. C'était, à son insu, un acheminement vers la plus haute dignité qui soit au monde. 

Il fut élu pape en 1362 et prit le nom d'Urbain V, parce que tous les Papes qui avaient porté ce nom l'avaient illustré par la sainteté de leur vie. C'est lui qui ajouta à la tiare papale une troisième couronne, non par orgueil, mais pour symboliser la triple royauté du pape sur les fidèles, sur les évêques et sur les États romains. 

Il se proposa, en montant sur le trône de saint Pierre, trois grands projets : ramener la papauté d'Avignon à Rome, réformer les mœurs, propager au loin la foi catholique. Le retour de la papauté à Rome fut un triomphe, et les poètes le saluèrent comme l'augure d'un nouvel âge d'or. Pendant ces grandes œuvres, Urbain vivait en saint, jeûnait comme un moine, et rapportait toute gloire à Dieu. A sa mort, il demanda qu'on permît au peuple de circuler autour de son lit : « Il faut, dit-il, que le peuple puisse voir comment les papes meurent. »

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